近日，Applied Catalysis B：Environment and Energy（《应用催化B：环境与能源》）在线发表物理化学教研室胡迪博士、刘修凡副教授与法国里尔大学Andrei Y. Khodakov教授等人合作的最新研究成果。论文题为“Tailoring Facet Sensitivity in Anatase Titania for Selective Photocatalytic Oxidation of Methane to Formaldehyde”（调控锐钛矿二氧化钛晶面敏感性实现光催化甲烷选择性氧化制甲醛）。胡迪博士为论文第一作者兼通讯作者，刘修凡副教授和Andrei Y. Khodakov教授为共同通讯作者，威廉williamhill为论文第一通讯单位。Applied Catalysis B：Environment and Energy是环境与能源催化领域国际顶级期刊、中科院一区Top期刊，最新影响因子为22.1。
在光催化甲烷转化领域，如何在温和条件下实现甲烷向高附加值化学品（如甲醛）的高效、高选择性转化一直是国际研究前沿与难点。传统热催化路线通常依赖贵金属助催化剂，能耗高、成本大，且易发生烧结和积碳失活；而纯半导体光催化体系则普遍面临光生载流子复合快、反应路径难以调控、产物选择性低等问题。针对上述挑战，研究团队提出并实施了晶面工程策略，在单一锐钛矿TiO2晶粒内精准构筑具有明确界面的 {001}/{101} 晶面结，实现了光生电荷空间分离与反应路径的定向调控。
研究发现，当{001}/{101}晶面比例为 62:38（HF4-TiO2）时，材料在常温条件下表现出最优的光催化甲烷氧化性能，甲醛本征产率达到 202 μmol·m-2，选择性约 80%，并在多次循环测试中保持良好稳定性。多尺度机理研究表明，表面吸附的甲氧基中间体（*OCH3）是甲烷转化为甲醛的关键物种。在此基础上，研究团队进一步设计并构建了一种微管光反应器系统，通过增强气–液–固三相界面传质和光利用效率，实现了连续流条件下的高效反应。该体系将甲醛产率提升至 280 mmol·g-1·h-1·L-1（2.24 μmol·h-1），并在液相中实现100%甲醛选择性，展现出良好的稳定性与放大潜力。
光催化甲烷氧化制甲醛的机理研究
该研究系统揭示了TiO2晶面结在光催化甲烷选择性氧化中的“晶面敏感性”本质，在无贵金属条件下实现了光生电荷分离与氧化还原位点的高效协同，为构建高效、稳定、低成本的光催化甲烷转化体系提供了新的设计思路和工程化方案。
该工作得到了湖北省教育厅科技计划项目（B2023135、Q20232511、Q20232514）、污染物分析与资源化利用技术湖北省重点实验室开放基金（PA230211）、威廉williamhill人才引进项目（HS2023RC066）、湖北省自然科学基金（2025AFB292、2023AFB465）以及法国国家研究署（ANR PulseCoMeth，ANR-22-CE50-0018）等项目的资助支持。
论文信息：
Tailoring Facet Sensitivity in Anatase Titania for Selective Photocatalytic Oxidation of Methane to Formaldehyde
Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2025, 126319
Di Hu*, Jiaxin Chen, Xiufan Liu*, Xinjie Song, Junnan Tao, Shuai Lyu, Siyang Li, Yuheng Jiang, Bastian Mei, Andrei Y. Khodakov*
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126319
