近日，国际权威期刊Journal of the American Chemical Society（《美国化学会志》）在线发表了物理化学教研室付信亮博士最新研究成果。论文题为“Control of CO2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne”（通过模块化可定制石墨炔实现CO2电催化调控）。付信亮博士和德国不来梅大学郭翔宇博士为该论文共同第一作者，新加坡国立大学Kostya S. Novoselov教授、南开大学袁明鉴教授、天津理工大学王梅教授为共同通讯作者，威廉williamhill为论文第二单位。Journal of the American Chemical Society创刊于1879年，是美国化学会的旗舰期刊、中科院一区top期刊及自然指数（Nature Index）收录期刊，致力于发表化学学科领域的原创性突破性研究成果，最新影响因子为15.6。
在材料科学领域，实现按需设计、结构可控的材料一直是科研界的长期目标。然而，传统材料结构往往复杂，难以建立统一的设计原则，从而限制了性能的进一步优化。近日，该研究团队以模块化石墨炔（Graphdiyne, GDY）为研究平台，提出了一种基于化学分子设计的可定制框架，实现了原子级精准调控催化行为的新策略。通过密度泛函理论（DFT）计算与实验验证相结合，系统引入电子给体和受体基团，构建了13种有机分子单元，制备出一系列具有预设结构的模块化GDY材料。这种“积木式”分子设计思路使研究者能够清晰地解析结构与催化性能之间的关系，为设计高效催化剂提供了可操作的理论依据。研究发现，活性炔碳的氧化态与CO2电还原反应（CO2RR）活性呈现典型的“火山型”关联。进一步的电子结构分析表明，氧化态与材料的功函数、价带顶（VBM）以及费米能级（En）等关键参数密切相关，从而建立了一个可预测的性能调控框架。通过精确调控sp碳的氧化态，团队实现了CO2还原与析氢反应（HER）之间的平衡突破，使产物中CO/H2比可从1:10灵活调至13:1。这项研究不仅揭示了石墨炔材料结构—性能之间的关系，还提出了一种可模块化设计的新思路，为未来高效合成气生产与可持续能源转化提供了的理论基础。
材料设计和理论预测
该工作得到了国家杰出青年科学基金（No.T2225024）、国家重点研发计划（No.2022YFE0201500）、国家自然科学基金（No.91956130）、湖北省自然科学基金（No.2025AFB239）、污染物分析与资源化利用技术湖北省重点实验室开放基金（No.PA240212）以及英国皇家学会（No.RSRP\R\190000）等项目的资助支持。
论文信息：
Control of CO2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne
Xinliang Fu1, Xiangyu Guo1, Pengyu Shi, Thomas Frauenheim, Kostya S. Novoselov*, Mingjian Yuan*, Mei Wang*
J.Am.Chem.Soc. 2025 DOI: 10.1021/jacs.5c11774
论文链接: https://pubs.acs.org/10.1021/jacs.5c11774
